Церковь Смоленской иконы Божией Матери расположена за колокольней, напротив церкви преподобных Зосимы и Савватия Соловецких, и замыкает собой северо-западный угол соборной площади. Церковь сооружена в 1746 г. по проекту архитектора Д. В. Ухтомского и освящена в 1753 г.

Небольшой, круглый в плане храм, завершенный гармоничной формы куполом и световым фонарем, с миниатюрной фигурной главой и крестом, является прекрасным образцом архитектуры елизаветинского барокко, но с удивительным художественным тактом вписан в древний ансамбль монастыря. Бирюзовые стены церкви украшены ритмически чередующимися белыми сдвоенными пилястрами и резными белокаменными обрамлениями двух ярусов окон. С четырех сторон храм окружают идущие вдоль его стен лестницы-всходы.

Первоначальный иконостас церкви, к сожалению, не сохранился. В настоящее время ее украшает замечательный резной иконостас из разобранной московской церкви Параскевы Пятницы, что на Пятницкой улице, выполненный в 1748 г. по проекту Д. В. Ухтомского.

Богослужения в церкви Смоленской иконы Божией Матери совершаются в ее престольный праздник (28 июля/10 августа), в воскресные и праздничные дни. В нише на восточной стене помещена резная каменная икона, копия главной святыни церкви – чудотворного монастырского образа Одигитрии, находящегося в настоящее время в Художественном музее.